Chris Hemsworth sebagai Henry / Ejen H, ejen terkemuka di cawangan MIB UK
Tessa Thompson sebagai Molly Wright / Ejen M, rekrut MIB rookie yang ditugaskan ke cawangan UK
Mandeiya Flory sebagai Molly Muda
Liam Neeson sebagai High T, ketua cawangan MIB UK
Kumail Nanjiani sebagai Steve / Pawny, seorang pahlawan makhluk asing kecil yang berkawan dengan H dan M
Rafe Spall sebagai Ejen C, ejen MIB di cawangan UK yang meragui masa lalu H
Rebecca Ferguson sebagai Riza Stavros, seorang peniaga senjata antara galaksi asing dan bekas teman wanita H
Laurent dan Larry Bourgeois sebagai Kembar, duo makhluk asing yang berubah bentuk mencari artifak berbahaya
Larry Bourgeois juga menggambarkan manusia yang dibunuh oleh Kembar.
Emma Thompson sebagai Ejen O, ketua MIB yang beroperasi di AS
Kayvan Novak sebagai Vungus the Ugly, ahli keluarga diraja asing dan rakan H
Kayvan Novak juga menggambarkan Nasr dan menyuarakan Bassam
Annie Burkin sebagai Nerlene
Tim Blaney sebagai Frank the Pug (suara)
Spencer Wilding sebagai Luca Brasi, perompak asing yang bertindak sebagai pengawal peribadi kepada Riza Stavros
Marcy Harriell dan Inny Clemons cameo sebagai ibu bapa Molly dalam kilas balik
Thom Fountain dan Drew Massey sebagai Worm Guys (suara) makhluk asing seperti cacing yang bekerja untuk MIB * Stephen Wight sebagai Lelaki / Lelaki Bodoh di pusat panggilan di sebelah Molly
